Thèse Année : 2024

Isotopic tracer constraints on concentration-discharge relations in the critical zone

Contraintes isotopiques sur les relations concentration-débit dans la zone critique

Sofía López Urzúa

Résumé

Despite its crucial role in Earth's long-term climate regulation and the supply of nutrients to terrestrial and aquatic ecosystems, the relationships between silicate weathering and the hydrological cycle remain incompletely understood. This knowledge gap stems from the complex interactions of hydrological and geochemical processes. The aim of this dissertation is to better constrain Concentration-Discharge relationships during flood events by employing a combined approach involving reactive tracers (d30Si, Ge/Si ratios, 87Sr/86Sr) and transit time distributions (TTD) in stream within two headwater catchments: the Kervidy-Naizin catchment (ArgHys) in France and the experimental catchment of the Weierbach in Luxembourg.Variations in discharge (Q), concentration of solutes (C) and their isotope ratios (R) arise from the coupling of water flow path and transit times with thermodynamic and kinetic controls on geochemical reactions. We sought to define and understand these C-Q-R relations with high frequency analysis of flood events, chemical and isotopic mass balance, and modeling of hydrologic transit times in two small catchments. We performed extensive base flow water sampling (soils, rock, soil solutions, stream and groundwater) in the Naizin-Kervidy catchment to understand silica dynamics. The catchment displays a unique silica-water relationship, characterized by a depth gradient in the subsurface system. Deeper aquifer weathering reactions, primarily mineral dissolution, and clay precipitation control silica concentrations and d30Si signatures. Conversely, in the shallow aquifer and soils solutions, plant uptake of silica becomes the dominant process governing Si dynamics. Our findings reveal a significant impact of agriculture on the silicon cycle, where prolonged intensive agricultural exploitation led to an increased d30Si signature in the shallow groundwater, soil solutions and stream. High-frequency measurements of the stream dissolved chemistry, d30Si and Ge/Si ratios and water stable isotopes during two flood events, coupled with the determination of transit time distribution modeled through SAS functions, reveal the processes driving Si-Q-d30Si relationships. The activation of shallow flows paths by event water and release of substantial quantities of dissolved organic carbon (DOC) enhance clay dissolution. The complexation of Al with DOC generated positive feedback, promoting further clay dissolution. In the Weierbach catchment, a 26-day flood event characterized by a double peak hydrograph was closely monitored across several hydrologic compartments. Measurements of d30Si, 87Sr/86Sr and water stable isotopes in the stream, groundwater, and soil solution, combined with stream water age estimated from a previous study, show that each peak results from processes occurring at different times and compartments (riparian area, plateau, and hillslope). Our results elucidated the intricate interplay between water movement and chemical reactions, with the first peak attributed to the activation of superficial flow paths in the riparian area, leading to DOC flushing and subsequent rapid clay dissolution. The second longer peak resulted from the displacement of pre-storm water in the vadose zone, causing clay precipitation in the shallow aquifer and the release of previously stored water due to increased connectivity in the catchment.This dissertation highlights the complex and heterogeneous geochemical response of catchments to hydrological perturbations. By employing a combination of isotopic tracers, water chemistry, and TTD, we provide valuable insights into the diverse processes governing complex C-Q relationships. In both catchments, changes in water flow paths and biogeochemical reaction networks emerge as the key drivers of concentration-discharge-isotopic ratio relationships.
Malgré son rôle crucial dans la régulation climatique à long terme de la Terre et l'approvisionnement en nutriments des écosystèmes, les liens entre l'altération des silicates et le cycle hydrologique demeurent incomplètement comprises. Cette lacune de connaissance tient à la complexité des interactions entre les processus hydrologiques et géochimiques. L'objectif de cette thèse est de mieux contraindre les relations concentration-débit lors d'événements de crues en rivière par l'utilisation combinée de traceurs réactifs (d30Si, rapport Ge/Si, 87Sr/86Sr) et de modèles de distribution des temps de transit. Les variations de débit (Q), de concentration (C) et de leurs rapports isotopiques (R) proviennent du couplage entre les voies d'écoulement de l'eau dans la zone critique et leur temps de transit. Tous deux influencent la thermodynamique et la cinétique des réactions géochimiques d'interaction eau-roche en particulier. Nous avons cherché à définir et comprendre ces relations C-Q-R grâce à une analyse à haute fréquence des crues, bilan de masse chimique et isotopique, ainsi qu'à la modélisation des temps de transit hydrologiques dans deux petits bassins versants: le bassin du Kervidy-Naizin, France et le bassin du Weierbach, Luxembourg.Dans le bassin de Naizin-Kervidy, dans des conditions hydrologiques basses, nous avons échantillonnée des divers compartiments de la zone critique (sols, roches, solutions du sol, pluie, rivière et eaux souterraines) pour comprendre la dynamique de la silice. Le bassin est caractérisé par un gradient isotopique de la silice dissoute avec la profondeur. Les réactions d'altération dans l'aquifère profond, principalement la dissolution du schiste et la précipitation d'argile, contrôlent les concentrations de Si et d30Si. En revanche, dans l'aquifère peu profond et les solutions de sol, l'assimilation de la silice par les plantes devient le processus dominant de la dynamique du Si. Nos résultats révèlent un impact significatif de l'agriculture sur le cycle du Si où une exploitation agricole prolongée a entraîné une augmentation de la signature d30Si dans les eaux souterraines, les solutions du sol et la rivière. Des mesures chimiques à haute fréquence dans la rivière, de d30Si, du rapport Ge/Si et du dD lors de deux crues, couplées à la distribution des temps de transit modélisée éclairent les processus responsables des relations Si-Q-d30Si. L'activation de voies d'écoulement peu profondes lors de l'infiltration de pluie et la libération de carbone organique dissous (COD) des sols favorisent la dissolution d'argiles. La complexation de l'aluminium avec le COD entretient la dissolution d'argiles. Dans le bassin du Weierbach, une crue de 26 jours, caractérisée par un hydrogramme à double pic, a été échantillonnée à haute fréquence. Les mesures de d30Si, 87Sr/86Sr et dD dans la rivière, les eaux souterraines et les solutions du sol, combinées à l'âge de l'eau estimé à partir d'une étude antérieure, montrent que chaque pic résulte de processus se produisant à des moments et dans des compartiments différents (zone riparienne, zone de plateau et versant). Nos résultats montrent une complexe interaction entre le mouvement de l'eau et les réactions chimiques, le premier pic étant attribué à l'activation des voies d'écoulement superficielles dans la zone riparienne, à une libération du COD et dissolution des argiles. Le deuxième pic résulterait du déplacement de l'eau stockée dans la zone vadose, par l'infiltration de pluie, provoquant la précipitation d'argiles dans l'aquifère peu profond et la libération d'eau précédemment stockée provoquée par une connectivité hydrologique accrue dans le bassin. Cette thèse met en évidence la complexité et l’hétérogénéité de la réponse géochimique des bassins aux perturbations hydrologiques. Dans les deux bassins, les changements dans les voies d'écoulement de l'eau et les réseaux de réactions biogéochimiques émergent comme les principaux moteurs des relations C-Q-R.
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Origine Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04910518 , version 1 (24-01-2025)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04910518 , version 1

Citer

Sofía López Urzúa. Isotopic tracer constraints on concentration-discharge relations in the critical zone. Hydrology. Université Paris Cité, 2024. English. ⟨NNT : 2024UNIP7015⟩. ⟨tel-04910518⟩
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